近日,生物与制药工程学院郭凯教授团队在Journal of Cleaner Production(中科院1区TOP期刊,IF=11.1)发表了题为“Enhanced photoelectric performance of ZnFe2O4 catalysts for oxidative carboxylation of styrene by tuning crystal planes and thermal and electrical conductivity”的研究论文。郭凯教授、何伟教授和中国药科大学杨照教授为共同通讯作者,我院博士后冯艺荣为第一作者。
CO2是主要的温室气体,也是廉价、无毒且可再生的碳一资源,将CO2转化为有价值的精细化学品,可有效减缓气候变化、助力实现碳中和。以烯烃为原料,光照条件下经环氧化- CO2环加成反应合成环碳酸酯具有原料低毒价廉、反应路线简洁、环境友好和原子经济性高等优点,其产物环状碳酸酯可作为锂离子电池电解质、聚合物材料前体以及精细化学品中间体,应用前景广阔,而实现该过程的关键在于开发活性与稳定性兼备的光催化剂。
尖晶石基复合材料具有稳定性强、合成方法简单、光电活性优异和活性位点丰富等特点,已成为催化领域的研究热点。本研究通过调节合成策略与载体类型,获得了具有不同形貌和结构组成的锌铁尖晶石基催化剂,探究了其在电化学析氧反应(OER)、光催化苯乙烯环氧化与CO2环加成反应中的催化性能差异。研究发现,相比于球状和棒状锌铁尖晶石基催化剂,层状催化剂具有较强的(422)晶面衍射峰强度,展现出较窄的带隙和较快的光生电荷分离及转移速率,因而在苯乙烯环氧化过程中具有更高的光催化活性。此外,借助石墨烯优异导电性和导热性能,制备了石墨烯/锌铁尖晶石基复合催化剂。一方面,活性金属与石墨烯之间的协同作用促进了电荷转移过程,其OER活性与商业RuO2相当。另一方面,石墨烯的引入有效增强光吸收和光热转换效率,有利于实现光能的高效利用,该复合催化剂在CO2环加成反应中展现出较高的光催化活性。尖晶石基催化剂具备很好的循环利用性,在经过五次循环使用后仍表现出较高的光催化性能。进而,本研究提出了一种以苯乙烯、H2O、CO2为原料,基于锌铁尖晶石基催化剂的光电耦合催化策略,为环状碳酸酯的绿色生产提供了一种潜在的技术路径。
全文链接:https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2024.141002
图文:冯艺荣;单位:生工学院;审核:庄伟
![](/__local/9/95/4F/2E51E621FF54280512648B4EF05_D70109CB_42B2F.png)